Диэлектрический тензор εij(ω,к) описывает отклик среды на электромагнитное возмущение с произвольными частотами ω и волновыми векторами к. Этот тензор имеет определенные, хорошо известные аналитические свойства и в принципе может быть получен специальными методами из микроскопического описания элементарных возбуждений среды (см., например, работы [7, 23, 30-32], в которых обсуждаются многие важные аспекты этого вопроса). Например, для возмущенного основного состояния системы N заряженных частиц с зарядом е и массой т в объеме V диэлектрический тензор определяется следующим микроскопическим выражением [7]:
Входящие в выражение (24) векторы Мn(к) суть матричные элементы возмущения, записанные в декартовых координатах:
где rа - радиус-вектор а-й частицы. Здесь |0> обозначает волновую функцию основного состояния, а \ n - невозмущенные волновые функции разных возбужденных состояний. Эти состояния нулевого приближения, которые мы будем называть жситонами ("механическими экситонами", пользуясь терминологией [7]), следует вычислять без учета макроскопического электромагнитного поля.
Полезно проследить микроскопическое происхождение выражений типа (20) и (22) в изотропной системе с центром инверсии. Для простейшей модели независимых атомов или молекул в соответствии с уравнением (24) диэлектрическая проницаемость е(ω) определяется элементами Мn(к = 0) (более точные модели рассматриваются в [33, 34]):
и, следовательно, в нее вносят вклад только электрические дипольно-разрешенные переходы (называемые также Е1-переходами). Обозначая соответствующие частоты переходов через ωеn, получаем из уравнения (24):
где "силы осцилляторов". Вблизи какой-либо одной резонансной частоты ω± уравнение (27) приобретает такую структуру:
Член к2 в уравнении (20) имеет совсем другое происхождение: он возникает вследствие электрических дипольно-запрещенных переходов. В молекулярной картине такие запрещенные (forbidden) переходы становятся возможными благодаря последующим членам разложения exp (ikra) в уравнении (25), и их неисчезающий вклад в Mf(k) есть
Магнитные дипольные переходы (Ml-переходы) происходят за счет антисимметричной комбинации
Эта комбинация должна стоять между < n| и |0> в уравнении (29). На самом деле там стоит другая комбинация, отличающаяся от (30) выражением
Как хорошо известно, комбинация (31) приводит к электрическим квадрупольным переходам. Различие между магнитными дипольными и электрическими квадрупольными переходами отражено в симметрии тензора Х определенного в уравнении (29): для первых он антисимметричен, а для вторых симметричен . Вклад в тензор < aiJlm (21), который дают и Е2 -переходы, и Ml-переходы, имеет вид
Заметим, что магнитные дипольные комбинации Х n ( m ) * Х n ( m ) входящие в уравнение (32), действительно вносят вклад только в коэффициент магнитного отклика b(ω) из уравнения (21). С другой стороны, электрические квадрупольные комбинации типа Х n ( q ) * Х n ( q ) дают вклад в оба коэффициента отклика, а(ω) и b(ω), определенных в уравнении (21). Примеры этому можно найти, например, в [7] (общее обсуждение электрической квадрупольной поляризации в макроскопической электродинамике см. в [35]).
Уравнение (32) ясно показывает, что магнитные дипольные и электрические квадрупольные переходы могут привести к вкладам одного и того же типа в поперечную диэлектрическую проницаемость ω±(ω,к). Учет такого вклада от одного изолированного резонанса с частотой ω приведет к замене уравнения (28) следующим уравнением:
где Ff определяет силу перехода. Свойства среды, вытекающие из уравнения (33), определяются относительной ролью обоих резонансов, один из которых - дипольно-разрешенный, а другой - запрещенный. В результате могут появиться поляритоны с отрицательной групповой скоростью (см. рис. 1). С помощью уравнений (4), (5) и (20) легко убедиться в том, что частота ωf , при которой магнитная восприимчивость ц(со) равна нулю, соответствует частоте ω запрещенного перехода
Из приведенного вывода видно, что сила запрещенного перехода в атомных или молекулярных материалах в общем случае гораздо слабее, чем сила дипольно-разрешенного перехода:
где а - характерная атомная или молекулярная длина, v - характерная скорость электрона. В связи с этим напомним, что Fe / eh определяет на рис. 1 величину расщепления ω - ω L , a Ff = Fm - ширину зоны поляритонас отрицательной групповой скоростью.
Дата: 2019-12-22, просмотров: 219.