ТЕХНОЛОГИИ ВЫДЕЛЕНИЯ И ОЧИСТКИ УРАНА

И ПЛУТОНИЯ

Введение

Радиохимическая переработка отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) ядерных реакторов в 90-е годы превратилась в зрелую, надежно работающую отрасль промышленности, комплексно решающую проблемы обращения с ОЯТ в рамках замкнутого ядерного топливного цикла (ЯТЦ) (табл. 2.5.1).

Таблица 2.5.1

Производительность заводов по переработке окисного ОЯТ
энергетических реакторов, т/год

Радиохимические заводы Франции UP 2 800 и UP 3, а также завод Великобритании Thorp вместе с построенными в 90-е годы заводами по изготовлению смешанного уран-плутониевого топлива (МОХ) создали реальную техническую базу для осуществления 1-го этапа рецикла выделенных при переработке ОЯТ плутония и урана и, следовательно, для крупномасштабной реализации замкнутого ЯТЦ.

В основе радиохимической технологии переработки окисного топлива энергетических реакторов лежит водно-экстракционный процесс выделения из раствора топлива урана и плутония и их последующей очистки. В процессах выделения и очистки экстрагентом служит раствор трибутилфосфата (ТБФ) в легком углеродном разбавителе. Эта хорошо известная под названием PUREX-процесса технология была разработана еще в 50-х годах для выделения и очистки оружейного плутония из облученных урановых блоков. Однако для применения PUREX-процесса к переработке ОЯТ энергетических реакторов требовались многолетние усилия больших коллективов специалистов в разных странах мира. Необходимость в проведении дополнительных больших объемов НИОКР была вызвана различием качественного и количественного химического состава, а также ядерно-физических характеристик топлива энергетических реакторов и урановых блоков.

Причиной усложнения состава ОЯТ по сравнению с составом урановых блоков является большая глубина выгорания и увеличение продолжительности выдержки ОЯТ перед переработкой. Повышение выгорания от 0,5-1 ГВт^.сут/т до 40-50 Гвт^.сут/т приводит к увеличению в десятки и сотни раз количества продуктов деления: Zr, Ru, Mo, Tc, РЗЭ и трансурановых элементов: нептуния, плутония, америция, кюрия. Усложняется и радионуклидный состав актиноидов. В ОЯТ с выгоранием ~40 Гвт^.сут/т содержится до 10 кг плутония, включающего 6 радионуклидов: ²³⁶Pu, ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴²Pu.

Увеличение продолжительности хранения ОЯТ перед переработкой, способствуя распаду короткоживущих радионуклидов, ведет в то же время к накоплению продуктов распада с жестким g-излучением из цепочек распада актиноидов, например, ²²⁸Th (из ²³²U) наряду с ²³⁴Th (из ²³⁸U).

Постепенное увеличение количеств смешанного окисного уран-плутониевого топлива (МОХ), вовлекаемого в ЯТЦ легководных реакторов, обуславливает рост содержания плутония в ОЯТ.

Для адаптации PUREX-процесса к переработке ОЯТ легководных реакторов потребовалось:

изучить механизмы экстракции и соэкстракции примесных многовалентных элементов (Ru, Zr, Tc, Np и др.) со сложным химическим поведением и их влияние на операции экстракции/реэкстракции урана и плутония;

оптимизировать режимы проведения операций экстракции/реэкстракции по кислотности, температуре, соотношению потоков фаз, а также редокс-реакций;

построить стенды разного масштаба для испытания технологического оборудования, в том числе цилиндрических и кольцеобразных пульсационных колонн с насадками различных типов;

решить проблемы ядерной и пожаро- и взрывобезопасности, а также коррозионной безопасности;

составить математические модели процессов для облегчения изучения влияния различных факторов на результаты разделения и очистки и их оптимизации.

Завершение этих и многих других НИОКР способствовало созданию современной технологии переработки, которая успешно решает стоящие перед ней задачи обеспечения максимальной полноты выделения урана и плутония из ОЯТ и высокой, вплоть до 10⁷-10⁸, степени очистки целевых компонентов – урана и плутония.

Обеспечение максимальной полноты извлечения целевых компонентов одновременно решает и другие задачи замкнутого ЯТЦ:

способствует увеличению использования энергетического потенциала делящихся материалов при их рециклировании;

способствует увеличению экологической безопасности, так как снижается радиотоксичность радиоактивных отходов (РАО) за счет выделения плутония.

Высокая степень очистки целевых компонентов обеспечивает возможность проведения операций по изготовлению нового топлива для рециклирования контактным способом без использования тяжелой защиты и дистанционного управления, которые не предусмотрены в современных заводах по изготовлению МОХ-топлива.

Однако технология современных радиохимических заводов имеет и недостатки. Фирма BNFL (British Nuclear Fuel Ltd), которой принадлежит завод Thorp, к недостаткам относит:

громоздкость и многостадийность технологического процесса выделения и очистки целевых компонентов;

необходимость сначала переводить ОЯТ из твердой формы в жидкую, а затем снова в твердую;

высокую стоимость переработки;

большое количество отходов разных видов, что требует строительства установок для их переработки путем концентрирования упариванием, сжигания, отверждения, иммобилизации, и это еще больше усложняет и повышает стоимость процесса переработки.

Для того чтобы преодолеть эти недостатки, многие научно-исследо­вательские институты, научные центры и фирмы работают над созданием технологии переработки следующего поколения. Эти исследования ведутся в двух направлениях:

путем усовершенствования технологии современных заводов,

путем разработки альтернативной технологии.

Поиск новых технологических решений для выделения и очистки целевых компонентов идет с учетом перспективных путей развития ядерной энергетики и современных требований, предъявляемых к ней и ЯТЦ. Из этих требований к технологии переработки непосредственно относятся требования, касающиеся:

сокращения расходов,

минимизации объемов и видов РАО,

минимизации вредного воздействия на окружающую среду,

гарантий безопасности персонала и населения,

соблюдения режима нераспространения ядерных материалов.

Для удовлетворения этих требований и с учетом намечающихся тенденций в развитии ядерной энергетики (повышение выгорания топлива, ожидаемый рост парка реакторов на быстрых нейтронах, использование новых топливных материалов) ученым необходимо искать адекватные технологические решения вопросов переработки ОЯТ. В поиске таких решений, которые могут стать основой радиохимической технологии переработки ОЯТ на заводах следующего поколения, конкурирующей с усовершенствованной технологией PUREX-процесса, специалисты вновь обратили внимание на ряд ранее изучавшихся процессов: кристаллизацию гексагидрата уранилнитрата, неводные высокотемпературные процессы, электрохимические процессы.

Внедрение неводных процессов в промышленную практику, по прогнозам японских специалистов, ожидается не ранее 2015 года. Для реализации этих методов требуется решить вопросы конструкционных материалов, устойчивых в агрессивных средах; конструирования оборудования; оптимизации параметров технологического процесса; разработки способов обращения с солевыми твердыми отходами.

Глава 5 Водно-экстракционная технология переработки

отработавшего ядерного топлива на действующих заводах

Радиохимическая промышленность Франции и Великобритании является тем классическим примером, который демонстрирует систематическое и последовательное развитие радиохимической технологии вместе с развитием атомной промышленности в стране и переходом от военного производства к гражданской ядерной энергетике. Основные этапы развития французской атомной промышленности:

1958 г. – пуск в эксплуатацию завода UP1 в Маркуле для переработки топлива газографитовых реакторов;

1966 г. – пуск в эксплуатацию завода UP 2 на мысе Аг для переработки топлива газографитовых реакторов;

1976 г. – переоборудование завода UP 2 с целью переработки на нем и ОЯТ реакторов PWR с производительностью 400 т/год;

1981 г. – принятие решения о строительстве на мысе Аг завода UP 3 для переработки ОЯТ легководных реакторов из Европы и Японии;

1987 г. – перевод технологии завода UP 2 полностью на переработку ОЯТ легководных реакторов с производительностью 400 т/год;

1989 г. – окончание строительства завода UP 3;

1990 г. – пуск в эксплуатацию завода UP 3 с производительностью 800 т/год;

1994 г. – окончание первой фазы реконструкции завода UP 2 с целью увеличения его производительности до 800 т/год;

1997 г. – прекращение переработки топлива газографитовых реакторов на заводе UP1 в Маркуле.

Современное состояние и уровень развития радиохимической технологии переработки отработавшего ядерного топлива энергетических реакторов отражают те технологии, которые приняты на действующих крупных радиохимических заводах: UP 3 и UP 2 800 (Франция) и Thorp (Великобритания), сданных в эксплуатацию в 90-х годах. В основе технологии выделения и очистки целевых компонентов на этих заводах, так же как и на строящихся заводах, лежит трехцикличный PUREX-процесс.

Структурно каждый завод состоит из нескольких отделений:

отделение приема и хранения ОЯТ,

отделение подготовки ОЯТ к переработке,

отделение резки-растворения и подготовки раствора топлива к экстракционной переработке,

отделение экстракционной очистки урана и плутония от продуктов деления и разделения между собой (I цикл PUREX-процесса),

аффинажные отделения для окончательной очистки уранового и плутониевого продуктов,

отделения концентрирования уранового и плутониевого продуктов и их денитрации или оксалатного осаждения с прокаливанием,

разнообразные установки для обработки газообразных, жидких и твердых РАО.

Несмотря на структурное сходство заводов в целом, их технологии не тождественны и отличаются структурой и конкретными условиями проведения отдельных операций.