Став настоятелем, игумен Дамаскин принялся за внешнее благоустройство обители. Архимандрит Игнатий, как благочинный монастырей, оказывал ему всяческую поддержку. В 1840 году был перестроен скит Всех святых, возведены новые каменные кельи, каменный храм. В 1852 году недалеко от келейных корпусов центральной усадьбы была построена каменная двухэтажная гостиница для приезжающих на Валаам богомольцев.

В 1853 году на Крестовом острове, который впоследствии получил название Никольского, был воздвигнут каменный храм во имя святителя Николая Чудотворца, а 1858 году двухэтажный дом для священнослужителей и братии с домовой церковью во имя преподобного Иоанна Дамаскина (1865).

В 1855 году по благословению Святейшего Синода игумен Дамаскин совершил соборное освящение нового деревянного храма во имя преподобного Александра Свирского и три деревянных келейных корпуса для братии на Святом острове. В 1856 году недалеко от монастырской пристани устроен двухэтажный странноприимный дом для бедных финнов.

В 1858 году было положено начало новому скиту на острове Монашеском (Серничан). Сюда была перевезена из Васильевского монастыря в Старой Ладоге древняя деревянная церковь, построенная иноками, бежавшими из Валаамской обители во время разорения ее шведами в 1611 году. Верхний храм освятили во имя святого Иоанна Предтечи, а нижний, пещерный, во имя Трех святителей. Для уединенного жительства пустынников на острове срубили восемь деревянных келий.

В 1863 году игуменом Дамаскиным был построен трехэтажный водопроводный дом, в котором расположились мастерские и хозяйственные службы. В 1867 году на Ильинском острове был выстроен скит с деревянной церковью во имя святого пророка Илии и при ней – два деревянных двухэтажных дома. При своей пустыньке, в которую он уединялся до настоятельства, игумен построил в 1870 году небольшую деревянную церковь во имя Коневской иконы Божией Матери, а при ней – два деревянных келейных корпуса для братии. На юге Валаамского архипелага игуменом Дамаскиным была построена небольшая деревянная церковь с колокольней во имя преподобного Авраамия Ростовского и три деревянных кельи для жилья скитской братии. Тогда же, в 1873 году, году был отлит колокол в 1000 пудов на предполагавшуюся при новом соборе колокольню. На расстоянии одного километра к востоку от монастыря, в 1876 году возвели каменную церковь во имя всех преподобных отцов, в подвиге просиявших, с отдельно стоящей колокольней. Здесь было устроено новое кладбище. Игумен Дамаскин заготавливал камни и кирпич для нового соборного храма, построить который Бог судил его преемнику игумену Ионафану.

Тщанием отца Дамаскина в разных местах острова возникло 18 часовень и поставлено 10 каменных и деревянных поклонных крестов. Господь посылал благодетелей, щедро жертвовавших на строительство и украшение обители. Игумена Дамаскина справедливо называют строителем Валаама.

При нем значительно выросло число братии. Монастырь был известен в России как один из наиболее благоустроенных. Игумен Дамаскин, как духовный отец, неусыпно заботился о спасении вверенной ему братии. Келья его всегда была открыта для посетителей. При столь обширном хозяйстве и постройках, игумен постоянно занимался с братией, часто исповедывал мирян и особенно принимал участие судьбах людей, падших нравственно, был к ним снисходителен, старался любовью наставить их на путь истинный. У него было много учеников из числа братии монастыря, которые впоследствии стали старцами, прославившимися многими благодатными дарами.

При игумене Ионафане II (1881-1891) было продолжено благоустроение обители. Были выстроены второй кирпичный, смоляной и кожевенный заводы, хлебный амбар и скотный двор с фермой и всеми службами. Для доставки из Петербурга необходимых для монастыря грузов построен корабль. Расчищены, осушены от болот и распаханы годные для посевов и покосов участки земли. Особенным вниманием игумена Ионафана пользовалась монастырская библиотека. Его стараниями она пополнилась более чем на 1500 книг.

Но самым главным в строительной деятельности игумена Ионафана стал выстроенный им вчерне каменный Спасо-Преображенский собор с колокольней. Освящение закладного камня нового соборного храма на Валааме состоялось 30 июня 1887 года. На торжества прибыл президент Императорской Академии Художеств великий князь Владимир Александрович с супругой – великой княгиней Марией Павловной. Собор возводился по проекту зодчего А.Я. Силина, под наблюдением архитекторов Г.И. Карпова и Н.Д. Прокофьева. На возведении собора трудились не только вольнонаемные рабочие, но и вся монастырская братия. Храм величественно поднял свои главы с крестами, когда дни игумена Ионафана были уже сочтены. 20 января 1891 года игумен Ионафан скончался. Его могила, осеняемая гранитным крестом, находится за алтарем церкви на Игуменском кладбище, рядом с могилой игумена Дамаскина.

Одной из главных задач игумена Гавриила (1891-1903) стало завершение строительства нового Спасо-Преображенского собора, устройство иконостасов в нижнем и верхнем храмах, проведение живописных работ. Большая часть икон и росписей выполнена силами Валаамской школы живописи, возглавляемой иеромонахом Алипием (Константиновым). Вместе с другими монастырскими живописцами игумен Гавриил трудился над росписью верхнего храма Спасо-Преображенского собора. На сводах церкви им были написаны все херувимы, а также некоторые иконы.

26 июня 1892 года Преосвященным Антонием, епископом Выборгским, первым викарием Санкт-Петербургской епархии, в присутствии великого князя Владимира Александровича и супруги его великой княгини Марии Павловны, а также их детей – Бориса и Андрея, был освящен главный престол нижней церкви собора в честь преподобных Сергия и Германа Валаамских, через год – 14 июня 1893 года освящен боковой придел нижней церкви во имя Благовещения Пресвятой Богородицы. Верхняя церковь во имя Преображения Господня освящена 19 июня 1896 года архиепископом Выборгским Антонием в присутствии членов императорской семьи – великого князя Владимира Александровича с супругой и великого князя Кирилла Владимировича с великой княгиней Марией Александровной. Собор производил неизгладимое впечатление на всех, кто его посещал.

При игумене Гаврииле велась роспись нижнего храма Предтеченского скита в честь трех святителей Василия Великого, Григория Богослова и Иоанна Златоустого и Никольского храма этого же скита. За время двенадцатилетнего правления отца Гавриила были построены каменные церкви островных скитов: в Тихвинском скиту во имя Тихвинской иконы Божией Матери (1899); в Сергиевском во имя преподобных Сергия и Германа Валаамских (1899); в Германовском заложен храм в честь святого благоверного князя Александра Невского (1901). На Валааме в местечке Никоново, где раньше находилась часовня святого апостола Андрея Первозванного, был заложен храм в честь Воскресения Христова (1902). В монастырской усадьбе надстроен третий этаж юго-западного братского корпуса внешнего каре и зимней гостиницы. В Москве стараниями купцов Прусаковых и Курниковых было выстроено двухэтажное подворье монастыря (1901). При игумене Гаврииле впервые за всю историю обители была осуществлена запись на ноты богослужебных песнопений, до этого времени сохранявшихся в устной церковно-певческой валаамской традиции. В 1903 году вышел в свет "Обиход Валаамского пения". При отце Гаврииле не только расширялось строительство монастыря, но и значительно умножилась братия – с четырехсот человек до тысячи. Для насельников игумен Гавриил являлся духовным отцом, старавшимся исправлять провинившегося брата духом кротости и любви. "Без любви нельзя построить ничего, заслуживающего благодарности. – Часто повторял он. – Если руководитель не любит братию, то и братия не будут уважать друг друга, и отсюда последует только внешнее соблюдение Устава и напрасные поиски духа и милости". При игумене Гаврииле Валаамский монастырь стал школой воспитания и духовного становления будущих настоятелей русских монастырей.

При игумене Маврикии (1907-1918) продолжалось строительство монастыря. В 1911 году недалеко от Воскресенского скита, у подножия горы Елеон, была возведена деревянная церковь в честь Успения Божией Матери и построены два келейных корпуса Гефсиманского скита. Устройство Гефсиманского скита завершило создание на Валааме "русского Иерусалима", по масштабу сопоставимого только с Новым Иерусалимом Патриарха Никона.

В 1914 году, когда разразилась Первая Мировая война, по желанию и на средства Великого Князя Николая Николаевича для поминовения всех погибших воинов, защищавших Отечество, была построена каменная церковь Смоленского скита. В 1912 году во время правления игумена Маврикия, указом императора Николая II игуменам Валаамского монастыря была предоставлена привилегия совершать богослужения в митре.