Идеи Ткачева о захвате политической власти революционерами и об использовании государства для осуществления социалистических преобразований, не пользовавшиеся популярностью среди исповедовавших аполитизм народников 1870-х годов, нашли свое воплощение в деятельности «Народной воли», хотя сами народовольцы отрицали непосредственное влияние на них идей Ткачева.

В народовольческие организации, существовавшие более чем в 60 городах, входило около 500 человек, активное содействие народовольцам оказывали еще приблизительно 5 тыс. человек. Во главе организации стоял Исполнительный комитет, состоявший практически полностью из профессиональных революционеров. Название «Исполнительный комитет» точно соответствовало сути этого органа — его члены не только задумывали, но и при помощи нескольких десятков агентов Исполнительного Комитета проводили в жизнь важнейшие народовольческие предприятия.
Такова организация по месту. В больших центрах она дробится по предметам ведения; такова рабочая организация, военная, молодежи и т. д., на том же начале автономности кружков и централизации. Таких групп много: одни из них находятся в провинции, другие - здесь, в столице. Некоторые характера боевого, общереволюционного, другие - боевые специальные, подобно рабочей дружине, но приспособленные к иной среде.
Лидерами организации были А.И. Желябов, А.Д. Михайлов, А.А. Квятковский, С.Л. Перовская, В.Н. Фигнер, Л.А. Тихомиров, М.Ф. Фроленко, А.И. Баранников и др.
Организация носила строго централистический и конспиративный характер. Печатные органы — газета «Народная воля» и революционное социально-политическое обозрение «Вестник «Народной воли».

Из записок Фигнера В.Н становится ясно, что для достижения целей они желают устранить власть путём заговора.

Совещания по подготовке покушения проходили на главной конспиративной квартире на Вознесенском проспекте, которую имели право посещать только члены Исполнительного Комитета (Исаев и Фигнер), а также на конспиративной квартире Перовской и Желябова. Динамит хранился в квартире Грачевского и П.С. Ивановской. К подготовке покушения были также причастны А.П. Корба-Прибылева, Т.И. Лебедева, Л.Д. Терентьева и некоторые другие. Инструктаж метальщиков происходил на конспиративной квартире Саблиным и Г.М. Гельфман на Тележной улице.
Террор «Народной воли» совершенно перестал приносить результаты и во главе с министром Лорис-Меликовым была создана комиссия для разработки Российской конституции.

Убийство Александра положило начало периоду политических репрессий и кризису народничества. В 1887г. был раскрыт заговор покушения на Александра III, во главе которого стоял Александр Ульянов. 5 человек казнены. Терроризм не находил поддержки, но в то же время в России начинался новый этап революционного движения рабочие дни и распространение марксизма.

Цареубийство оказалось пирровой победой для народовольцев. Либералы, на поддержку которых они рассчитывали, отшатнулись от партии. Большая часть лидеров партии была арестована в 1881-82 годах. Последний член «великого» Исполнительного Комитета Фигнер оказалась за решеткой в 1883 году. Единственное крупное дело, которое удалось осуществить партии в это время, — убийство в Одессе в 1882 году киевского прокурора В.С. Стрельникова.
По процессам «первомартовцев», «17-ти», «14-ти», «21-го» часть деятелей «Народной воли» была приговорена к смертной казни, другие — к длительным срокам каторжных работ. Часть членов Исполнительного Комитета выехала за границу. Добила партию провокация С.П. Дегаева: несмотря на то, что он признался в своем предательстве и помог организовать убийство своего «соблазнителя» жандармского подполковника Г.П. Судейкина, восполнить понесенные организацией людские и моральные потери не удалось.